开发一种高效、易制备、非贵金属的电催化剂用于氧还原反应（ORR）具有重要意义。

近日，西北工业大学黄维院士，韩云虎教授报道了开发了一种双层ZIF-8（一种类沸石结构的MOF）的策略，将含有乙酰丙酮铁的ZIF-8生长在所制备的ZIF-8核（ZIF-8@Fe/ZIF-8）之外，成功制备出一种负载在层状多孔CN载体上的富缺陷的单铁单原子位点催化剂（Fe₁/d-CN）。

文章要点

1）所制备的Fe₁/d-CN催化剂在pH通用电解液中，特别是在碱性介质中，具有良好的ORR电催化活性，具有0.950 V（vs RHE）的半波电位，超过了商用Pt/C催化剂87 mV以上。此外，在酸性和中性介质中，Fe₁/d-CN催化剂的ORR电催化活性与工业Pt/C催化剂相当。同时，在碱性、酸性和中性介质中，Fe₁/d-CN催化剂在过电位为0.90 V、0.75 V和0.55 V时，分别具有22.7 mA cm^-2、25.6 mA cm^-2和17.1 mA cm^-2的超高动力学电流密度（J_k）。

2）研究人员认为，锌原子在热解过程中挥发产生的丰富缺陷是催化剂具有良好的pH普适ORR活性的原因。由于缺陷的增加会破坏部分离域的π-电子，进而增强CN载体的Lewis碱性，导致e_g-轨道（d_z2）的下移，从而优化了Fe活性中心与反应中间体之间的结合强度。此外，Fe₁/d-CN催化剂中的层次化多孔CN载体由于电子和质子的输运而具有优异的pH普适ORR性能。

3）更重要的是，Fe₁/d-CN催化剂在pH-通用电解质中表现出优异的耐久性，30 K循环后没有明显的损失。同时，基于Fe₁/d-CN的柔性准固态锌-空气电池在碱性和中性电解液中表现出优异的性能，开路电压分别为1.50 V和1.20 V，最大峰值功率密度分别为78.0 mV cm^-2和15.8 mV cm^-2，并具有良好的充放电耐久性和机械柔韧性。

参考文献

Meiqi Zhao, et al, A pH-universal ORR catalyst with iron single-atom sites derived from double-layer MOF: superior flexible quasi-solid-state rechargeable Zn-air batteries, Energy Environ. Sci., 2021

DOI: 10.1039/D1EE01602D

https://doi.org/10.1039/D1EE01602D