对于N2、O2、H2O、CO2几种分子的催化活性而言,通常是受到自由能与标度之间的关系控制和调控。因此,这种现象促进了人们通过一些设计方法调控反应机理实现改善催化活性。通常由实验数据得到的线性关系只能通过少数数据点,因为实验中的局限性。
有鉴于此,加州理工学院Jonas C. Peters、John M. Gregoire、Theodor Agapie等报道对14种Cu基双金属合金(Cu与Co, In, Mn, Zn形成合金)进行高通量实验,给出了基于实验数据驱动的甲烷、C2+的部分电流密度标度之间关系。相关结果发现,标度关系能够非常严格的遵循C-C偶联反应法拉第效率限制。进一步的,作者发现通过在电极上修饰一层有机分子添加剂能够打破反应生成C2+物种的选择性标度关系,提高产物中C2+的选择性。
参考文献
Yungchieh Lai, Nicholas B. Watkins, Alonso Rosas-Hernández, Arnaud Thevenon, Gavin P. Heim, Lan Zhou, Yueshen Wu, Jonas C. Peters*, John M. Gregoire*, and Theodor Agapie*, Breaking Scaling Relationships in CO2 Reduction on Copper Alloys with Organic Additives, ACS Cent. Sci. 2021,
DOI: 10.1021/acscentsci.1c00860
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.1c00860