探索和实现一种更有效的方法来实现高金属含量、长寿命的单原子基光催化剂的可控合成具有重要意义。

近日，华东理工大学张金龙教授，盐城工学院Xinguo Xi报道了提出了一种锚定在二维TpPa-1-β共价有机骨架（COF）孔壁上的高负载量的铂（Pt）单原子。

文章要点

1）研究人员采用分子组织方法合成了TpPa-1-COF，同时将氯铂酸（H₂PtCl₆·6H₂O）的水溶液通过研磨吸附到TpPa1-COF的前驱体上，然后在惰性气氛下进行热煅烧处理，将分离出来的Pt金属原子锚定在TpPa-1-COF的孔壁上，最终得到了Pt₁@TpPa-1。

2）借助像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）和X射线吸收精细结构光谱（XAFS）等先进表征技术，证实了Pt是通过六配位的C₃N−Pt−Cl₂物种原子分散在TpPa-1-COF载体上。

3）优化后的Pt₁@TpPa-1催化剂在可见光照射下的光催化析氢速率为719 μmol g⁻¹ h⁻¹，Pt的实际负载量为0.72 wt%，周转频率达到了19.5 h⁻¹，活性分别是Pt纳米颗粒/TpPa-1和裸TpPa-1的3.9倍和48倍。

4）Pt₁@TpPa-1催化剂优异的光催化析氢性能归功于Pt单原子有效的光生电荷分离和迁移以及活性中心的均匀分散。此外，密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了Pt单原子在提高析氢光催化活性中的作用。

综上所述，本工作为以COFs为载体设计具有优异稳定性和效率的单原子基光催化剂提供了一些启示。

参考文献

Pengyu Dong, et al, Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution, ACS Catal.2021

DOI: 10.1021/acscatal.1c03441

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03441