理解和定量评价超高分散性Pt担载于γ-Al₂O₃纳米基底催化剂的CO吸附行为对于分析和催化研究都非常重要。

有鉴于此，法国石油与新能源研究院IFPEN Céline Chizallet等报道通过多尺度实验表征技术（AEIR，CO-TPD）、理论计算，研究CO分子的振动情况、吸附焓、脱附行为等基本问题。

 本文要点：

（1）

通过第一性原理计算，分别对Pt₁₃(CO)_m/γ-Al₂O₃和Pt(111)表面模型进行计算模拟，作为与相关实验的相关互补性结果。吸附焓计算结果能够很好的与AEIR数据相符。

（2）

作者发现Pt纳米簇位点顶端原子吸附CO的情况对Pt纳米簇的催化行为起到关键作用。在相同的反应条件中，Pt/γ-Al₂O₃催化剂中Pt位点的CO吸附占比明显更高。通过第一性原理计算，验证了对应于顶部位点、桥位点吸附行为的不同IR吸收模式，而且这种吸附行为与Pt纳米粒子的大小有关，当Pt(111)晶面长大时，顶部位点的线性吸附行为占比发生的频率降低。

进一步的，通过第一性原理进行微动力学研究，结果预测较小的簇上发生的吸附行为与相关实验结果能够很好的符合。

参考文献

Alexis Sangnier, Eric Genty, Mathilde Iachella, Philippe Sautet, Pascal Raybaud, Mickaël Matrat, Christophe Dujardin, and Céline Chizallet*, Thermokinetic and Spectroscopic Mapping of Carbon Monoxide Adsorption on Highly Dispersed Pt/γ-Al₂O₃, ACS Catal. 2021, 11, 13280–13293

DOI: 10.1021/acscatal.1c04262

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c04262