光生载体的分离效率仍然是制约光催化技术实际应用的一大难题。原子级光生载流子空间分离路径的设计为解决这一挑战提供了一种创新的途径。
近日,安徽师范大学毛俊杰教授,清华大学王定胜教授报道了提出了一种简单的双原子位点策略,即在聚合物氮化碳表面修饰Cu-N4和C-S-C活性部分(Cu SAs/p-CNS),以同时实现光生电子和空穴的高效分离,从而提高光催化性能。
文章要点
1)作为概念验证,Cu SAs/p-CNS成功地应用于5-羟甲基糠醛(HMF)的光氧化合成2,5-二甲酰基呋喃(DFF),在可见光照射下,HMF的转化率为77.1%,DFF的选择性为85.6%。该催化剂的活性明显高于体相p-CN、硫掺杂p-CN和p-CN负载的Cu SACs。
2)理论计算和实验结果表明,在光催化反应过程中,孤立的Cu-N4位点直接捕获光生电子,而周围的S原子带有光生空穴,协同作用有利于光生载流子的分离,从而提高光催化活性。
本研究为原子水平上合理设计高性能光催化剂提供了新的视角。
参考文献
Gang Wang, et al, Synergistic Modulation of the Separation of Photo-Generated Carries via Engineering of Dual Atomic Sites for Promoting Photocatalytic Performance, Adv. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adma.202105904
https://doi.org/10.1002/adma.202105904