析氢反应催化剂的开发对氢经济的实现至关重要。电化学扫描隧道显微镜(EC-STM)的隧道电流噪声评估方法表明,单层石墨烯覆盖的铁薄膜表现出卓越的催化活性,甚至超过了铂。
有鉴于此,帕多瓦大学Stefano Agnoli等人,利用电化学扫描隧道显微镜在原子尺度上精确绘制了石墨烯-铁(Gr/Fe)界面的电化学活性。
本文要点
1)研究了Gr/Pt和Gr/Fe之间界面的HER,揭示了完全不同的行为。在Gr/Pt(111)的外表面上,由于氢原子与Gr之间的相互作用有限,HER受到强烈抑制。
2)当Fe在Gr下方,形成Gr/Fe界面时,在活性和反应机理中观察到自由基变化。
3)密度泛函理论计算和实验数据一致表明,碳空位中捕获的Fe原子表现为非常活泼的单原子催化剂,并且穿过阶梯边缘的Gr弯曲区域的活性也非常显著。
总之,该工作证明了电化学扫描隧道显微镜作为唯一能够在电化学原位条件下确定原子结构和原子位点的相对催化性能的技术的潜力,并为基于廉价和铁等丰富的金属。
参考文献:
Kosmala, T., Baby, A., Lunardon, M. et al. Operando visualization of the hydrogen evolution reaction with atomic-scale precision at different metal–graphene interfaces. Nat Catal 4, 850–859 (2021).
DOI: 10.1038/s41929-021-00682-2
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00682-2