高效、直接将甲烷转化为高附加值产品一直是页岩气应用领域面临的长期挑战。非氧化甲烷耦合是一种很有吸引力的方法，具有高的碳利用效率和低排放。Pt催化剂对这种化学反应表现出令人满意的活性，但由于沉积的焦炭覆盖了活性位点而迅速失活。

有鉴于此，美国爱荷华州立大学的吴越和美国普渡大学的Yang Xiao等人，证明了在二维钼钛碳化物(MXene)上具有单原子层或双原子层厚度的Pt原子薄层可以催化甲烷与乙烷/乙烯(C₂)的非氧化偶联。

本文要点

1）采用固相烧结法制备了Mo₂TiAlC₂，再经HF刻蚀除铝得到层状Mo₂TiC₂T_x MXene。采用等体积浸渍法在Mo₂TiC₂T_x MXene上负载Pt。原子层Pt的形成不是由于MXene层的空间限制，而是由于Mo表面及其与Pt的相互作用。

2）通过动力学和理论研究，结合原位光谱和微观表征，发现锚定在MXene载体的六方密堆积位点的Pt纳米层可以激活甲烷的第一个C-H键，形成有利于脱附的甲基自由基，从而抑制积炭。

3）在750 ℃和7%甲烷转化率下，催化剂连续运行72 小时无失活，对C₂产物的选择性>98 %，周转频率为0.2~0.6 s^-1。

总之，该工作为设计高活性和稳定性的甲烷活化催化剂提供了新的思路，并为开发原子薄负载金属催化剂创造了平台。

参考文献：

Li, Z., Xiao, Y., Chowdhury, P.R. et al. Direct methane activation by atomically thin platinum nanolayers on two-dimensional metal carbides. Nat Catal 4, 882–891 (2021).

DOI: 10.1038/s41929-021-00686-y

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00686-y