开发用于将CO2直接加氢为甲醇的高效催化剂对于这种丰富的原料的增值至关重要。然而,到目前为止,工业上尚缺少一种成熟的用于CO2直接加氢制甲醇的高效催化剂。
有鉴于此,瑞士苏黎世联邦理工学院Christoph R. Müller、 Alexey Fedorov、Christophe Copéret教授、西班牙巴塞罗那自治大学Aleix Comas-Vives等人,介绍了由SiO2负载的Cu/Mo2CTx (MXene)催化剂,与类似Cu负载量的Cu/SiO2催化剂相比,其表现出更高的本征甲醇生成速率。
本文要点
1)由于Cu对部分还原MXene表面具有较高的亲和力(优于SiO2表面),以及Cu在500℃下H2气氛条件下具有较高的迁移率,因此可以设计Cu/Mo2CTx界面。
2)随着还原时间的延长,由于分散到还原的Mo2CTx上的Cu+位点的数量增加,Cu/Mo2CTx界面的路易斯酸性增强,提高了催化剂上CO2加氢生成甲醇的速率。
3)密度泛函理论计算进一步强调了 Cu 和 Mo2CTx 之间界面的关键作用,确定了甲酸和甲氧基物种可作为稳定的反应中间体。
参考文献:
Zhou, H., Chen, Z., López, A.V. et al. Engineering the Cu/Mo2CTx (MXene) interface to drive CO2 hydrogenation to methanol. Nat Catal 4, 860–871 (2021).
DOI: 10.1038/s41929-021-00684-0
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00684-0