对不利气候变化的日益关注推动了全球对减少二氧化碳排放的研究。在这方面,CO2电还原(CER)甲酸盐是将CO2转化为有用产品的有前途的方法之一。然而,为了获得较高的甲酸盐产率,现有的催化剂在保持较高的甲酸盐选择性和活性方面未能达到预期。
有鉴于此,加拿大阿尔伯塔大学骆静利院士等人,报道了在具有固有疏水性的碳纳米纤维(CNF)上生长的Bi2O3纳米片(NSs),其甲酸盐电流密度峰值为102.1 mA cm-2,甲酸盐法拉第效率高达>93%,电位窗口非常宽,为1000 mV。
本文要点
1)分别在疏水性碳纳米纤维 (Bi2O3@C/HB) 和亲水性碳纳米纤维 (Bi2O3@C/HL) 两种碳材料上原位生长了 Bi2O3纳米片 (NSs),并使用它们作为 CER 的阴极催化剂。
2)此外,CNF 上的Bi2O3 NSs 在流通池系统中运行时表现出良好的抗淹能力,并且可以提供 300 mA cm-2 的电流密度。分子动力学模拟表明,疏水性碳表面可以排斥水分子,形成坚固的固-液-气三相边界和高浓度的CO2层;两者都可以通过局部高浓度的 CO2 和通过减少质子接触来抑制析氢反应 (HER) 来提高 CER 活性。
3)这种防水作用还增加了催化剂表面的局部 pH 值,从而进一步抑制了 HER。
总之,该工作的发现可以为设计高活性 CER 催化剂提供重要的指导。
参考文献:
Shao-Qing Liu et al. Bi2O3 Nanosheets Grown on Carbon Nanofiber with Inherent Hydrophobicity for High-Performance CO2 Electroreduction in a Wide Potential Window. ACS Nano, 2021.
DOI: 10.1021/acsnano.1c05737
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05737