光生载流子向氧化还原位点的低效率转移以及高表面反应势垒是光催化 H2O 整体裂解的瓶颈问题。
有鉴于此,宁波大学宋少青、姜淑娟教授和山东师范大学孙传智等人,在没有助催化剂的情况下,具有自旋极化电场(PEF)的单原子S空位六方CdS实现了H2O的整体分解。
本文要点
1)报告了单原子 S 空位诱导自旋 PEF 的研究结果,以加速太阳能驱动的CdS 上的析氢。通过系统地调节单原子S空位含量的自旋PEF强度,将普通原始CdS转化为一种光催化剂,可以通过自然太阳光有效地完成 H2O 的整体裂解。
2)通过水热法结合随后的厌氧热处理制备了具有可调节单原子 S 空位含量 (Sv-CdS) 的六边形 CdS 纳米棒 (NRs)。令人惊讶的是,具有最佳单原子 S 空位浓度的 Sv-CdS NRs 的 析氢性能为 41.73 mmol·g–1·h–1,为原始 CdS 和 1 wt %Pt/CdS的~53 和 24 倍。
3)表征和理论研究表明,单原子S空位诱导的自旋PEF在整个晶体中提供了一个强大的促进电场,从而加速了e-和h+的分离和迁移。这是显著提高析氢效率的本质,同时具有活化的表面和降低的反应势垒。
总之,该工作通过单原子空位工程从本质上解决了太阳能转换的瓶颈,这将促进光催化性能的显着提升以实现商业化。
参考文献:
Jiari He et al. Photocatalytic H2O Overall Splitting into H2 Bubbles by Single Atomic Sulfur Vacancy CdS with Spin Polarization Electric Field. ACS Nano, 2021.
DOI: 10.1021/acsnano.1c06524
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c06524