通过电化学二氧化碳（CO₂）还原（CO₂RR）制备的甲烷（CH₄）既可以作为燃料，也可以作为氢载体，在碳捕获和利用方面受到了人们极大的关注。而设计具有高活性和高选择性的电催化剂用于提高CO₂到CH₄转化效率具有重要意义，但同时极具挑战性。

近日，莱斯大学Liang Wang，Pulickel M. Ajayan，辛辛那提大学Jingjie Wu报道了一种分子调整策略，即提出了氮掺杂石墨烯量子点（GQDs）的原位胺官能化，用于高效的CO₂转化为CH₄。

文章要点

1）实验结果显示，在CH₄部分电流密度为170和258 mA cm⁻²时，胺功能化的氮掺杂GQDs的CH₄法拉第效率（FE）分别为63%和46%，接近甚至超过最先进的Cu基电催化剂。此外，这些GQD还能将CO₂转化为C₂产物，主要包括C₂H₄和C₂H₅OH，最高FE约为10%。

2）系统分析表明，CH₄产率与胺基含量呈线性关系，而C₂产率与吡啶基N掺杂剂含量呈正相关。

这项工作为在工业相关水平上合理设计具有CO₂到CH₄转化效率的碳催化剂提供了洞察力。

参考文献

Ram Manohar Yadav, et al, Amine-Functionalized Carbon Nanodot Electrocatalysts Converting Carbon Dioxide to Methane, Adv. Mater. 2021

DOI: 10.1002/adma.202105690

https://doi.org/10.1002/adma.202105690