铜（Cu）基材料是一种高效的CO₂转化为C₂₊产物的电催化剂，大部分产物可在原位再生。准确设计预催化剂以获得用于电催化CO₂还原反应（CO₂RR）的活性中心是一项具有挑战性的工作。

基于此，华东理工大学杨化桂教授，Peng Fei Liu，王海丰教授报道了采用局部硫掺杂策略在HKUST-1预催化剂上合理构建了分离的Cu-S（S-HKUST-1）。

文章要点

1）研究发现，S-HKUST-1可以原位重构得到具有丰富和活性的两相铜/硫化铜（Cu/Cu_xS_y）界面的Cu(S)基体，在H型电池中可以获得高的乙烯（C₂H₄）选择性，最大法拉第效率（FE）为60.0%。在流动池结构中，电流密度为400 mA cm^-2，FE_C2H4高达57.2%，FE_C2 （C₂H₄, C₂H₅OH和CH₃COOH的FE）为88.4%。这是Cu基金属有机和MOF的CO₂RR电催化剂中最佳的C2H4选择性和活性。

2）Operando XAFS分析和系统表征表明，CO₂RR过程中存在稳定的Cu-S基序，可以稳定具有活性的Cu^δ+物种。密度泛函理论（DFT）计算进一步揭示了Cu/Cu_xS_y界面上稳定的Cu^δ+，具有偶联位点距离适中，优化的*CO中间二聚反应的动力学势垒。

本工作为在原子尺度上合理构建预催化剂，设计高效的CO₂RR电催化剂提供了一条新的途径。

参考文献

Chun Fang Wen, et al, Highly ethylene-selective electrocatalytic CO₂ reduction enabled by isolated Cu-S motifs in metal-organic framework-based precatalysts, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202111700

https://doi.org/10.1002/anie.202111700