在平面负极基底上,锂(Li)金属电沉积呈不规则的形貌特征,即Li枝晶。这些枝晶沉积物可能会导致电池迅速失效和巨大的安全问题。由于Li的高还原性(-3.04 V vs. 标准氢电极[SHE]),在电极/电解液界面不可避免地形成固体电解质界面(SEI),其可以调节随后的Li电沉积。因此,合理设计SEI的化学、机械和离子传输特性用于控制确定电沉积金属的形貌至关重要。
近日,康奈尔大学Lynden A. Archer,Rong Yang报道了利用多功能iCCVD技术沉积了超薄的两性离子共聚物薄膜,作为集电器上的保护膜,以稳定Li电沉积。
文章要点
1)研究人员通过计时电流法和阻抗测量,发现两性离子聚合物的化学官能团,特别是有机阳离子对电化学稳定性有显著影响。在iCVD两性离子涂层的影响下,生长早期和晚期的Li沉积形貌明显更平坦。
2)理论线性稳定性证实的NMR实验表明,两性离子积极参与了阳离子的溶剂化环境,降低了阳离子的活性,进而降低了负极处的交换电流密度,从而使得Li金属能够致密、平坦地沉积。进一步的,对能调节电极/电解质表面阳离子活性的官能团的研究可改进碱金属电极的聚合物界面设计。
参考文献
Stalin et al., Ultrathin zwitterionic polymeric interphases for stable lithium metal anodes, Matter (2021)
DOI:10.1016/j.matt.2021.09.025
https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.09.025