电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)是一种很有前景的降低二氧化碳浓度和生成碳原料的方法。最近，催化剂结构的（亚）纳米设计已被揭示为通过局部反应环境控制反应过程的有效手段。

有鉴于此，成均馆大学Hyung Mo Jeong、蔚山科学技术大学校Youngkook Kwon和大邱庆北科学技术院Stefan Ringe等人，通过锂电化学调节 (LiET) 方法报道了一种新型氧化锡 (SnOx) 纳米颗粒 (NP) 催化剂的合成，该催化剂具有高度可控的亚纳米级晶面间隙，宽度 <1 nm (SnOx NP-s)。

本文要点

1）首次将空间限制方法应用于 Sn 基纳米粒子电催化剂。具体而言，LiET 用于在市售的原始氧化锡 (SnO₂) 催化剂结构中生成晶界和高密度的原子级或亚纳米级 (<1 nm) 大小的可调孔隙或空间。

2）透射电子显微镜 (TEM) 和 3D 断层扫描 TEM (STEM) 分析证实了 SnOx NP-s 中存在独特的分割模式和新设计的粒子间受限空间。该催化剂的 CO₂RR 与析氢选择性方面显着增加，在 -1.2 VRHE 下，相对于原始 SnO₂ NPs 的甲酸盐选择性提高了 20%。

3）密度泛函理论计算和阳离子尺寸相关的实验表明，这是由于*OCHO和*COOH中间产物的间隙稳定，它们的形成是由界面电场驱动的。此外，SnOx NP-s在CO₂RR超过50 h的时间内表现出稳定的性能。

总之，该工作突出了受控原子空间在指导电化学反应选择性和设计高度优化的催化材料方面的潜力。

参考文献：

Mun Kyoung Kim et al. Design of less than 1 nm Scale Spaces on SnO₂ Nanoparticles for High-Performance Electrochemical CO₂ Reduction. Advanced Functional Materials, 2021.

DOI: 10.1002/adfm.202107349

https://doi.org/10.1002/adfm.202107349