目前,人们迫切需要开发具有高单原子密度、良好的电子结构和快速传质的单原子催化剂(SACs)。
近日,北京理工大学王博教授,王璐报道了作为高含氮金属-有机骨架(MOFs)的一个子类,金属-三氮唑(MET)骨架可以提高单原子中心的密度和调节电子结构,同时生成丰富的介孔,因此被用作前驱体。
文章要点
1)研究人员用4,5-二氯咪唑修饰的Zn/Fe-双金属金属热解得到了分散在层状多孔掺杂碳基体中的具有高金属含量(2.78 wt.%)的Fe单原子、FeN4Cl1构型(FeN4Cl1/NC)和孔容比为0.92的中孔。
2)实验结果显示,FeN4Cl1/NC在碱性和酸性电解液中均表现出优异的氧还原反应(ORR)活性。密度泛函理论(DFT)计算进一步证实了Cl能优化Fe中心对*OH的吸附自由能,从而促进ORR过程。此外,FeN4Cl1/NC在锌空气电池方面也显示出巨大的潜力。
这一策略有望为选择、设计和调整MOFs作为构建高性能SACs的前驱体铺平一条新的道路。
参考文献
Linyu Hu, et al, Metal-Triazolate-Framework Derived FeN4Cl1 Single-Atom Catalysts with Hierarchical Porosity for the Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202113895
https://doi.org/10.1002/anie.202113895