电化学双电子氧还原法合成过氧化氢(H2O2)作为一种有吸引力的工业蒽醌法替代品,引起了人们越来越多的关注。然而,在大电流条件下,由于O2扩散的限制,电化学合成H2O2的电流效率很低,而电极淹没又进一步加剧了这一问题。
基于此,大连理工大学全燮教授报道了提出了一种由密集分布的氮掺杂碳(NPC)纳米多面体组成的高疏水的气-液-固三相结构,这种结构具有超亲气性,即使在大电流操作下也可以实现快速的气体O2传输和捕获。
文章要点
1)与亲水NPC表面难以捕获O2形成鲜明对比的是,疏水NPC结构对水下气体O2的快速捕集,明显验证了其亲气性。
2)采用这种三相NPC结构,电流效率为83−99%,电流密度为50-250 mA cm−2,在100 mA cm−2时,H2O2的产率为8.53 mol gcat−1 h-1,使高浓度H2O2(0.66−5.38 wt%)的生产成为可能。此外,三相NPC结构的高疏水性特征确保了其O2传输和捕获畅通的防淹没能力,从而使其在100 mA cm−2下的200 h的电催化H2O2合成的耐久性大大超过了亲水性NPC的同类产品。
3)这种H2O2电合成技术具有很大的实际应用潜力,具有成本较低的IrO2/Ti网状阳极结构,耗电量低(0.15−0.43 kWh/kg 3 wt%H2O2)以及装置易于放大等优势。
这项工作提供了一种高选择性、耐用性和低成本的H2O2电合成策略,为原位生产和利用H2O2提供了一种有前景的途径。
参考文献
Peike Cao, et al, Durable and Selective Electrochemical H2O2 Synthesis under a Large Current Enabled by the Cathode with Highly Hydrophobic Three-Phase Architecture, ACS Catal.2021
DOI: 10.1021/acscatal.1c03236
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03236