电化学二氧化碳(CO2)还原反应(CO2RR)是一种可行的替代方法,可以关闭人为碳循环,并将可再生能源中的间歇性电能转化为增值化学品形式的化学能。而开发具有高法拉第效率(FE)和高质量活性(MA)的经济型催化剂用于CO2RR是促进CO2利用技术发展的关键。
基于此,台湾师范大学Jeng-Han Wang,台湾成功大学Tsan-Yao Chen,台湾科技大学Kuan-Wen Wang报道了设计合成了具有不同Au/Cu比的AuCu合金壳覆盖Cu核(Cu@AuCu)的新型CO2RR电催化剂。
文章要点
1)研究人员采用油胺法制备了由Cu核和合金化AuCu壳(Cu@AuCu)组成的Au−Cu纳米粒子。该合成方法遵循形成Cu核的顺序,然后是Cu@Au纳米颗粒,最后是Cu@AuCu纳米颗粒。制备了3种不同Au/Cu原子比的碳负载Cu@AuCu催化剂(Cu@AuCu/C,金属负载量30 wt%),并合成了一种碳负载Au(Au/C)催化剂作为对比。研究人员通过详细的材料表征证实了双金属合金与核−壳体结构的结合。
2)实验结果显示,Au2−Cu8催化剂表现出比纯Au催化剂更高的FECO(94%)和CO2RR质量活性,但Au含量较低(17%),这得益于核和表面Cu原子的电子结构发生了变化所致。此外,研究人员从实验证据和理论计算两方面揭示了Cu@AuCu催化剂FECO与成分之间的火山型关系,表明CO2RR的性能由COOH*生成自由能和CO*脱附自由能同时平衡。
这项研究为开发高贵金属利用率的先进CO2RR催化剂设计提供了一定指导。
参考文献
Sheng Dai, et al, Enhanced CO2 Electrochemical Reduction Performance over Cu@AuCu Catalysts at High Noble Metal Utilization Efficiency, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03483
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03483