开发调整单原子催化剂（SACs）中金属中心电子结构的策略是优化其活性的关键。
基于此，湖南大学费慧龙教授，叶龚兰副教授报道了在碳衬底上掺杂碘原子可以有效地调节Co-N-C催化剂（记为Co-I-N/G）中原子分散的Co中心的电子结构。
文章要点
1）研究人员利用高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、X射线吸收光谱（XAS）和密度泛函理论（DFT）计算等多种手段研究了Co−I−N/G的原子结构和碘掺杂诱导的电子调谐效应。
2）令人印象深刻的是，当用作HER的电催化剂时，Co−I−N/G在酸性介质中表现出出色的活性，起始过电位（η）接近于零，10 mA cm−2电流密度下的η低至52 mV，Tafel斜率为56.1 mV dec−1，使其成为活性最高的Co−N−C SACs，也是基于非贵金属和贵金属的所有SACs中最好的催化剂之一。此外，Co−I−N/G在η为100 mV时也表现出极高的周转频率（TOF值为1.88 s-1），比无碘的（0.2 s−1）高出约1个数量级。
3）密度泛函理论（DFT）计算表明，碘掺杂有效地改变了Co单原子的d轨道电子结构，从而优化了氢中间体（H*）的吸附−脱附行为，从而显著提高了HER活性。
参考文献
Jianbin Liu, et al, Iodine-Doping-Induced Electronic Structure Tuning of Atomic Cobalt for Enhanced Hydrogen Evolution Electrocatalysis, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c06796
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c06796
