EES: 采用二维过渡金属二卤化物(TMDC)和碳化物/氮化物(MXene)催化剂的二氧化碳和氮还原反应
雨辰 雨辰 2021-11-05

改善二氧化碳和氮还原反应(CO2RR 和 NRR)可以减少人为温室气体排放,同时选择性地生产燃料、塑料和化学工业所需的化学品。高效的 CO2RR 可用于替代化石燃料以及重新利用捕获的 CO2,而新的 NRR 途径可用于补充或替代能源密集型的 Haber-Bosch 工艺,以在不排放 CO2 的情况下生成 NH3

有鉴于此,美国可再生能源国家实验室的Elisa M. Miller和Jeffrey L. Blackburn等人,综述了使用二维过渡金属二硫属化物 (TMDC) 和金属碳化物/氮化物(MXenes)将 CO2 和 N2 分子(光)电催化和光催化转化为有用的产品,如一氧化碳、甲醇、甲酸和氨的研究进展。

本文要点

1这些高度可调的2D催化剂通过控制缺陷、相、边缘位点、界面和官能团,来评估它们选择性和有效地催化 CO2RR 和 NRR 的能力。首先解决CO2RR和NRR的挑战,特别关注理论机制和最小能量途径。在讨论之后详细回顾了用于 CO2RR 和 NRR(光)电催化和光催化反应的最先进的 2D TMDC 和 MXene 实验催化剂,然后讨论了这些催化反应的可能领域。

2尽管最近人们在二维材料及其异质结构上进行了努力,以增强其固有催化活性,但值得注意的是,CO2RR和NRR在反应动力学缓慢和产物选择性差方面继续面临挑战。实际上,基于2D TMDCs和MXenes的CO2RR和NRR催化剂的合理设计仍有一些未开垦的“土地”,为了达到工业应用所需的效率、稳定性和成本,这些土地仍有待“开垦”。首先,大多数固有 2D TMDC 和 MXenes 的活性位点通常仅限于边缘。开发用于激活惰性基面(例如应变、相变、缺陷和功能化)并通过不同形态(例如垂直取向的 2D 材料和花形)增加边缘密度的策略是实现高效 CO2RR 和 NRR 的有希望的途径。其次,单原子催化剂的最新发展为二维材料作为主体材料开辟了新的途径。单原子催化剂(SAC)与二维基体材料的耦合,由于其较大的表面/体积比,使得单原子有机会密集修饰。第三,目前二维TMDCs和MXenes的合成过程是复杂的,通常在微尺度上进行。因此,在实现催化剂的商业化之前,迫切需要实现低成本、可重复性和高稳定性的二维材料的工业化生产和制造。第四,催化剂(成分、大小、形状、氧化态和晶体结构)、电解质(阳离子、阴离子、浓度和pH值),温度,压力,和外加电位对CO2RR和NRR方案都是至关重要的,仍然需要优化。

参考文献:

Zhaodong Li, et al. Carbon Dioxide and Nitrogen Reduction Reactions using 2D Transition Metal Dichalcogenide (TMDC) and Carbide/Nitride (MXene) Catalysts. Energy Environ. Sci., 2021.

DOI: 10.1039/D1EE03211A

https://doi.org/10.1039/D1EE03211A


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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