利用光催化技术将太阳能转化为化学能被认为是缓解能源危机的一项令人鼓舞的技术。以半导体为基础的光催化制氢技术作为大规模生产可再生和清洁能源的理想方法,已经得到了广泛的应用,许多研究都在积极探索用于制氢的光催化剂。遗憾的是,光催化产生的电子和空穴很容易在光催化剂表面进行重组而不是参与氧化还原反应,导致光催化效率低,严重限制了其进一步的实际应用。因此,提高电荷分离率/传输效率是提高光催化效率的关键科学问题。
有鉴于此,清华大学朱永法教授等人,通过将四(4-羧基苯基)锌卟啉(ZnTCPP)与四(4-羟基苯基)卟啉(THPP)偶联,成功构建了双卟啉异质结构。
本文要点
1)通过 π-π 堆叠相互作用设计了一种新型的 ZnTCPP/THPP 双卟啉异质结构,用于光催化析H2,可以在 ZnTCPP/THPP 异质结构中同时实现强界面电场和双卟啉之间的适当界面匹配。
2)在全光谱下,ZnTCPP/THPP 获得了 41.4 mmol h-1 g-1 的高光催化析氢速率,分别比纯 ZnTCPP 和 THPP 高约 5.1 倍和 17.0 倍。活性显著增强主要是由于双卟啉之间形成巨大的界面电场,极大地促进了电荷的高效分离和转移。
3)同时,双卟啉的相似共轭结构也提供了适当的界面匹配并减少了界面缺陷,从而抑制了光生载流子的复合。
总之,该工作通过合理组合双卟啉合适的能带结构和高质量的界面接触,为界面电场的构建以提高光催化性能提供了新的思路。
参考文献:
Jianfang Jing et al. Construction of Interfacial Electric Field via Dual-porphyrin Heterostructure Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution. Advanced Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adma.202106807
https://doi.org/10.1002/adma.202106807