界面氧化还原化学在气体分子和气溶胶颗粒的形成中起着重要作用。然而,对这些非均相过程的描述是具有挑战性的,并且在化学动力学模型中往往被忽略。
有鉴于此,哥德堡大学孔祥瑞研究员、Jan B. C. Pettersson和卡塔尔哈马德·哈拉法大学Ivan Gladich等人,使用环境压力 X 射线光电子能谱结合分子动力学模拟,在典型的无机气溶胶硫酸铵表面的溶剂化过程的第一阶段发现了表面促进的自发氧化还原化学。
本文要点
1)使用环境压力X射线光电子光谱(AP-XPS)发现在普通无机气溶胶表面进行溶剂化反应时,会自发地发生表面促进的硫酸盐还原铵氧化反应。
2)经过XPS的测试,几个关键中间物种,包括硫(S0)、硫氢化物(HS-)、亚硝酸(HONO)和氨[NH3(aq)]被确定为与溶解过程相关的反应成分。
3)通过经典分子动力学和第一性原理的计算,对盐溶剂化过程中的物种分配和深度分布特征进行了支持,并提出了一个详细的机理来描述盐溶剂化过程中意外产物的产生。
总之,几种意想不到的物种已被确定为硫酸盐还原铵氧化反应的可能产物,这可能有助于解决大气化学的一些持久难题。该工作对污水处理和其他工业技术的发展也有一定的指导意义。
参考文献:
XIANGRUI KONG et al. A surface-promoted redox reaction occurs spontaneously on solvating inorganic aerosol surfaces. Science, 2021.
DOI: 10.1126/science.abc5311
http://doi.org/10.1126/science.abc5311