氧化还原介质(RMs)在一些基于液体电解质的电化学储能系统中起着至关重要的作用。然而,固态电池中氧化还原介体的概念仍有待探索。有鉴于此,美国斯坦福特大学的Yi Cui等研究人员,报道了由氧化还原介质增强的全固态锂硫电池。
本文要点
1)研究人员选择了一组RM候选电池,并研究了它们在全固态锂硫电池(ASSLSB)中的行为和作用。
2)可溶性醌基RM(AQT)显示出最有利的氧化还原电位和最佳的氧化还原可逆性,对固体聚合物电解质中的硫化锂(Li2S)氧化作用良好。
3)因此,具有AQT RMs的Li2S阴极在60°C、初始充电为0.1 C和随后放电容量1133 mAh gs–1,能垒显著降低(平均氧化电位为2.4 V)。
4)利用Operato硫K边X射线吸收光谱,研究人员直接跟踪了ASSLSB中硫的形态,并证明了Li2S阴极与RMs的固态-多硫化物-固态反应促进了Li2S氧化。
5)相比之下,对于裸露的Li2S阴极,第一次充电循环中的固体-固体Li2S-硫直接转化导致激活的高势垒(充电至~4 V)和低硫利用率。
6)该Li2S@AQT由于高效的AQT增强了Li–S反应动力学,电池显示出优越的循环稳定性(150次循环的平均库仑效率为98.9%)和速率能力。
本文研究工作揭示了ASSLSBs中硫物种的演化,并通过设计有效的硫物种形成途径实现了快速Li–S反应动力学。
参考文献:
Xin Gao, et al. All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries Enhanced by Redox Mediators. JACS, 2021.
DOI:10.1021/jacs.1c07754
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07754