由于可再生能源要么是间歇性的，要么位于偏远地区，开发具有成本效益的、可持续的模块化系统和技术，以工业规模存储和运输可再生能源势在必行。将廉价的可再生电力存储到化学键中(即化学能存储)可能是实现可靠和有弹性的电网能源存储的变革机遇。这种方法使可再生能源能够像化石燃料一样储存和运输。目前，化学工业主要消耗化石原料作为能源，这是一个多世纪以来的标准。通过使现代化学工业电气化和脱碳，需要向更可持续的化学合成路线转变范式。随着可再生电力成本的降低，（光）电合成以清洁、可持续和分散的方式合成高价值和高能量的燃料和分子越来越受到关注。

有鉴于此，美国佐治亚理工学院的Mostafa El-Sayed教授和Mohammadreza Nazemi等人，报道了在合成形状控制的混合等离子体纳米粒子方面的最新进展，包括具有增加的表面积的等离子体-半导体和等离子体-过渡金属纳米结构。

本文要点

1）在液相和气相电化学系统中对纳米催化剂的氮转化选择性和活性进行了测试。利用operando振动型光谱(即表面增强拉曼光谱(SERS))来识别电极-电解质界面上与氮固定相关的中间物种，以获得对反应机制的机理了解，从而发现更有效的催化剂。Operando SERS 揭示了混合等离子体-过渡金属纳米颗粒表面（例如 Pd-Ag）上氨的氮还原反应（NRR）通过缔合机制发生。在NRR过程中，肼(N₂H₄)作为中间物质被消耗。

2）氮循环是地球上最关键的生物地球化学循环之一，因为氮是所有生物体的重要元素。通过由可再生能源驱动的（光）电化学系统进行的人工固氮为资源和碳密集型热化学过程提供了另一种途径。大规模（光）电化学固氮需要发现活性、选择性和稳定的多相（光）电催化剂。此外，还需要使用先进的原位和操作光谱技术来确定潜在的反应机制。催化剂表面氮（N₂）分子的选择性和抑制热力学有利的副反应（例如析氢反应）是提高水溶液中（光）电化学固氮速率的主要瓶颈。电极、电解质和反应器的合理设计需要在环境条件下或接近环境条件下减弱强氮 - 氮三键（N≡N）。

3）飞秒脉冲激光用于合成在 Au 纳米棒表面具有均匀分布的 Pd 原子的混合等离子体光催化剂，从而增强光电和催化性能。总体目标是开发模块化光电电化学系统，用于长时间可再生能源存储。在固氮的背景下，旨在提出通过 N₂ 和活性含氮化合物（例如 NH₃、NOx）的相互转化来管理氮循环的策略，从而实现具有可持续和积极社会和经济成果的循环氮经济。

参考文献：

Mohammadreza Nazemi et al. Managing the Nitrogen Cycle via Plasmonic (Photo)Electrocatalysis: Toward Circular Economy. Acc. Chem. Res., 2021.

DOI: 10.1021/acs.accounts.1c00446

https://doi.org/10.1021/acs.accounts.1c00446