双原子中心催化剂(DACs)由于其相邻金属原子之间的协同效应可以在保持单原子中心催化剂几乎100%的原子效率和良好的烃选择性等优点的同时,提高其催化活性,已成为多相催化的新前沿。
近日,韩国延世大学Tae Kyu Kim,湖北大学张跃兴特聘教授报道了首次通过裂解超分子前驱体合成了一种CoDACs,并将其应用于光催化CO2还原反应(CO2RR)。
文章要点
1)实验结果表明,当Co原子含量从0.9%增加到2.4%时,Co基原子中心催化剂可以转化为CoDAC,得到的CoDACs-3.5具有较高的甲烷选择性,远远超过无Co催化剂和Co SACs。此外,钒酸铋纳米片(BV-NSs)的改性可以显著提高CODAC-3.5的光催化性能,并具有长期稳定性。
2)经像差校正的大角度环状暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收精细结构(XAFS)结果分别证实了Co-N(CoSACs)和Co2-N(CoDAC)的配位结构。
详细的结构和理论分析将加深了研究人员对用于光催化CO2RR制取化学能源燃料的DACs光催化剂机理的进一步理解。
参考文献
Jinming Wang, et al, Highly durable and fully dispersed Co diatomic site catalysts for CO2 photoreduction to CH4, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202113044
https://doi.org/10.1002/anie.202113044