锂-硫（Li-S）电池存在多种复杂且相互交织的问题，如硫和Li₂S/Li₂S₂的低电子导电性，穿梭效应，锂多硫化物（LiPSs）缓慢的电化学动力学等问题。

基于此，清华大学王定胜，深圳大学苏陈良教授，山东大学Dong Zhai报道了在理论计算的指导下，采用最佳的Ni-N₅活性基团和氮掺杂中空多孔碳构建了一种孤立单原子镍的多功能催化剂（Ni-N₅/HNPC），作为硫正极的理想主体材料。

文章要点

1）研究人员首先进行第一性原理计算来设计最佳的电极结构，发现Ni−N₅/C在放电时表现出最小的动力学势垒，并对LiPSs表现出中等的吸附强度。

2）在理论计算的指导下，采用自模板法制备了Ni-N₅/HNPC，该材料具有氮掺杂的中空多孔碳胶囊，具有均匀分散的Ni-N₅配位结构的孤立Ni单原子。

3）实验结果表明，所制备的Ni−N₅/HNPC是用于Li−S电池理想的硫正极材料，Ni−N₅/HNPC/S正极材料具有优异的倍率性能（4C倍率下的平均比容量为684 mAh g⁻¹）、长期循环稳定性（500次循环的容量衰减率为0.053%）和良好的高硫负载下的面容量（在硫负载量高达5.1 mg cm⁻²的情况下，80次循环后的面积容量保持率约为4.0 mAh cm⁻²）。

4）出色的性能归因于单原子Ni−N₅催化剂对LiPSs的物理化学双重限制能力的增强以及氧化还原反应动力学的改善。

这项工作突出了单原子催化剂中活性中心配位数的重要作用，为设计高性能Li−S电池的单原子活性中心中空纳米结构提供了一种策略。

参考文献

Shaolong Zhang, et al, Isolated Single-Atom Ni−N5Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium−Sulfur Batteries, Nano Lett., 2021

DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499