单原子电催化剂（SACs）用于氧还原反应（ORR）表现出迷人的电催化性能，然而，设计具有丰富活性中心的SACs仍然是一项具有挑战性的工作。

近日，青岛科技大学王磊教授，宗玲博报道了开发了一种溶胶-凝胶孔封闭策略来制备高效的RuSA@N-ACSs，其含有丰富的Ru-N₄活性基团。

文章要点

1）研究人员首先利用KOH对粒径均匀的碳质球体（CSs）进行热活化，产生丰富的微孔。然后用含Ru³⁺的锌基凝胶封孔，得到的产物为Gel@ACSs。最后，在N₂流动下高温热解（900 ℃）生成Ru-SAs@N-ACSs, N原子功能化的微孔作为固定Ru SAs的位点。900 ℃热解处理后没有进一步的酸浸，相反，如果Ru³⁺直接吸附到ACSs的微孔中，Ru-NPs@N-ACSs在热解后会形成超细的Ru纳米颗粒和少量的Ru-SAs。

2）RU-SAs@NACSs表现出优于Pt/C基准的优异的ORR活性、极高的稳定性和优异的耐甲醇性能。同时，基于高活性Ru-SAS@N-ACSs组装的锌-空气电池具有优异的充放电性能。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，作为活性中心的边缘Ru-N₄-OH比完整的Ru-N₄-OH具有更低的RDS势垒值，并且在能量上有利于ORR，这证实了实验结果。

所提出的策略为合理设计先进的基于PGM的SA提供了有价值的指导。此外，对ORR过程的深入了解突出了在设计中心金属原子的第二配位球时要达到显著的电催化活性的要求。

参考文献

Lixiu Cui , Kaicai Fan , Lingbo Zong , Fenghong Lu , Ming Zhou , Bin Li , Lichen Zhang , Lingyu Feng , Xia Li , Yanan Chen , Lei Wang , Sol-gel pore-sealing strategy imparts tailored electronic structure to the atomically dispersed Ru sites for efficient oxygen reduction reaction, Energy Storage Materials(2021)

DOI：10.1016/j.ensm.2021.11.007

https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.11.007