氨硼烷（AB）因其高含氢量、无毒、常温下长期稳定而被认为是一种很有前途的化学储氢材料。然而，构建先进的催化剂进一步促进AB水解制氢仍然是一个挑战。

基于此，中科大朱俊发研究员，Xusheng Zheng报道了开发了一种新型氧修饰的CoP₂（O-CoP₂）材料，该材料负载了分散的Pd纳米颗粒（Pd NPs），可作为高效和可持续的AB水解催化剂。

文章要点

1）以Co(NO₃)₂为金属源，通过水热反应首次合成了Co(CO₃)_xOH_y前驱体。磷化处理后，合成的Co(CO₃)_xOH_y前驱体转变为CoP₂物种。然后，CoP₂在空气的气氛中经过煅烧过程，生成O-CoP₂。通过简单的浸渍工艺制备了Pd/O-CoP₂和Pd/CoP₂催化剂。

2）研究发现，氧修饰可优化CoP₂与Pd NPs的协同催化效应，显著提高催化剂的催化活性，TOF为532 min⁻¹，活化能（E_a）为16.79 kJ·mol⁻¹。同时，反应动力学实验证明，水的活化是反应速率决定步骤（RDS）。

3）研究人员通过准原位X射线光电子能谱（XPS）和原位X射线吸收精细结构（XAFS）测试揭示了水活化机理。水的活化导致-H和-OH基团的生成，分别吸附在P-O键中的氧原子和Pd原子上。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，氧的引入有利于水分子的吸附和活化。

这项研究为用于AB水解的高性能催化剂的开发提供了新的思路。

参考文献

Leijie Zhang, et al, Oxygen modified CoP₂ supported palladium nanoparticles as highly efficient catalyst for hydrolysis of ammonia borane, Nano Res., 2021

DOI: 10.1007/s12274-021-3941-7

https://doi.org/10.1007/s12274-021-3941-7