过氧化氢(H2O2)是一种重要的工业氧化剂。原则上,利用阳光以氧气和水为原料光催化合成H2O2可以为目前的蒽醌法提供一条更清洁的替代路线。近年来,共轭有机材料已被研究作为太阳能燃料合成的光催化剂,因为它们在很大的化学空间中具有合成可调性。
有鉴于此,利物浦大学Andrew I. Cooper和Xiaobo Li等人,使用高通量实验发现了一种线性共轭聚合物,聚(3-4-乙炔基苯基)乙炔基)吡啶(DE7),它能在可见光照明下高效地光催化H2O和O2生成H2O2,时间长达10小时左右。
本文要点
1)设计了60种候选材料的初始库,其中包括g-C3N4、TiO2和已知的光催化共轭聚合物(P1、P7和P10)作为基准。然后,利用改进的高通量筛选平台,筛选具有不同功能的支链和线性共轭聚合物库,用于在空气中纯水(不添加牺牲供体)中生成H2O2。发现共轭聚合物聚(3-4-乙炔基苯基)乙炔基)吡啶 DE7 是一种高效的有机光催化剂,可在可见光照射下从 H2O 和 O2 生产 H2O2,无需添加牺牲剂。
2)而且,DE7 在短反应时间内优于许多其他有机催化剂。 然而,DE7 也会在很短的辐照时间范围内分解,因此在此阶段无法实际应用。
3)在420 nm处的表观量子产率为8.7%。机理研究表明,H2O2是通过光诱导O2逐步还原而产生的。然而,在较长的光解时间,该催化剂分解,表明需要关注有机光催化剂的光稳定性,以及初始催化生产速率。
参考文献:
Lunjie Liu, et al. Linear Conjugated Polymers for Solar-Driven Hydrogen Peroxide Production: The Importance of Catalyst Stability. J. Am. Chem. Soc., 2021.
DOI: 10.1021/jacs.1c09979
https://doi.org/10.1021/jacs.1c09979