苯乙烯是最重要的工业单体之一,传统上是通过乙苯脱氢合成。
近日,福州大学王心晨教授,谢在来教授报道了一种光诱导氟化技术,通过控制氟原子在纳米金刚石(ND)上的接枝来生成氧化脱氢催化剂(氟功能化纳米金刚石(F-ND))。
文章要点
1)所得到的F-ND催化剂具有优异的性能,乙苯转化率达到70%,苯乙烯收率达到63%,选择性在90%以上,优于其他同类基准和工业K−Fe催化剂(即使在更高的温度下(约600 ℃),苯乙烯的收率也达到50%)。此外,经过500h的试验,苯乙烯的产率仍保持在50%以上。
2)实验表征和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,氟官能化不仅促进了sp3到sp2碳转化生成石墨层,而且刺激和增加了活性中心(ketonic C=O)。
这种光诱导表面氟化策略促进了碳催化在其他芳烃氧化脱氢方面的新突破。
参考文献
Luo, Z., Wan, Q., Yu, Z. et al. Photo-fluorination of nanodiamonds catalyzing oxidative dehydrogenation reaction of ethylbenzene. Nat Commun 12, 6542 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-26891-8
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26891-8