铁氮共掺杂的碳催化剂（FeNC）具有致密的FeN_x活性中心，可替代昂贵的Pt基材料进行氧还原反应（ORR），有望推动质子交换膜燃料电池的商业化。

近日，江苏大学周亚洲，马克斯普朗克聚合物研究所Klaus Müllen，达姆施塔特工业大学Ulrike I. Kramm报道了提出了一种以全氟十四酸（PFTA）修饰的金属-有机骨架为前驱体合成掺氟FeNC（F-FeNC）的方法。

文章要点

1）研究发现，PFTA表面活性剂的使用使催化剂结构发生了深刻的变化，包括F掺杂到石墨炭中，增加了微孔比表面积和比表面积（高达1085 m² g^-1），以及密集的FeN_x位点。

2）与原始FeNC材料（E_1/2=0.80 V）相比，F-FeNC催化剂表现出更高的ORR活性，其E_1/2高达0.83V（vs.RHE）。F-FeNC催化剂在前10000次潜在循环中发生快速衰减，但高耐久性仍保持到50000次循环。

3）密度泛函理论（DFT）计算表明，掺杂在石墨碳上的氟原子可以优化FeNx活性中心的电子结构，降低ORR中间体的吸附能。

这一发现可以推广到其他高性能的F修饰的M-N-C催化剂，用于析氢/析氧反应、电化学二氧化碳还原反应、固氮反应和其他(电)催化应用。

参考文献

Xiafang Tao, et al, Facilitating the acidic oxygen reduction of Fe-N-C catalysts by fluorine-doping, Mater. Horiz., 2021

DOI: 10.1039/D1MH01307F

https://doi.org/10.1039/D1MH01307F