Nat Commun:富电子金属中心的N-杂环卡宾金属配合物中用于高效电催化乙炔半加氢
Nanoyu Nanoyu 2021-11-12


电催化乙炔半加氢反应具有环境友好、经济高效等优点,是热催化乙炔加氢反应的一种很有前途的替代方法,但由于来自析氢、过加氢、碳-碳偶联等副反应的激烈竞争,其性能远远低于热催化反应。

近日,西北工业大学张健教授,西湖大学王涛报道了开发了一种N-杂环卡宾(NHC)-金属配合物,由于N-杂环卡宾配体具有很强的σ供体,因此具有富电子的金属中心,用作选择性乙炔半加氢电催化剂。

文章要点

1实验和理论研究表明,NHC-Cu中的铜位点促进了亲电性乙炔的吸附和亲核乙烯的脱附,最终抑制了电催化乙炔半加氢过程中的副反应,并表现出优异的半加氢性能,在纯乙炔流下,法拉第效率超过98%。即使在含1%乙炔(1×104 ppm)的粗乙烯原料中,NHC-Cu在100 h稳定性试验中比选择性超过99%,连续生产乙烯仅需30 ppm乙炔,空速高达9.6x105 ml·gcat−1·h−1,周转频率为2.1×10−2 s−1,明显优于目前报道的热催化剂。

2除了这些实验结果,电化学拉曼分析和理论模拟表明,NHC-Cu中的富电子Cu位点有利于乙炔的吸附和乙烯的脱附,最终提高了乙炔的半加氢动力学。

这项工作不仅为NHC-金属配合物在电催化领域开辟了一扇新的窗口,也为选择性加氢催化剂的设计提供了新的思路。

 

参考文献

Zhang, L., Chen, Z., Liu, Z. et al. Efficient electrocatalytic acetylene semihydrogenation by electron–rich metal sites in N–heterocyclic carbene metal complexes. Nat Commun 12, 6574 (2021).

DOI:10.1038/s41467-021-26853-0

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26853-0


加载更多
1721

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
痴迷文献

专注能源材料领域最新科研进展 做文献收集人

发布文章:11746篇 阅读次数:11691113
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号