快速扩散的锂（Li）在负极表面的不均匀聚集会加剧其尖端效应诱导的形核/生长，导致锂金属电池（LMBs）中明显的枝晶生长。调节Li在负极表面的扩散被认为是诱导Li均匀沉积的主流方法，而Li在负极体中的扩散通常被忽略。
近日，厦门大学廖洪钢教授报道了通过采用分子隧穿策略，构建了具有丰富原子通道的体扩散锂导体（BDLC）。
文章要点
1）通过预隧穿石墨层（层间距约为7 Å），同时引入空隙和亲锂位点，建立了锂扩散的层间和层内通道。与传统的表面扩散/沉积机制不同，原子通道可以有效缓解表面沉积不均匀导致的枝晶问题，实现快速体扩散。
2）DFT计算表明，由于BDLC的高亲和力和较低的迁移势垒，与表面扩散相比，通过原子通道的体扩散可能成为Li输运的一个新的主导路径，具有较高的扩散动力学。研究人员通过爬坡微弹性带（CI-NEB）和从头算分子动力学（AIMD）模拟验证了超致密Li在原子通道层间和层内的扩散行为。在此基础上，用原位透射电子显微镜观察了BDLC中高度可逆、无枝晶的Li镀/剥离过程。
3）实验结果表明，Li@BDLC||Li@BDLC对称电池可以工作2000 h以上，具有27 mV的低滞后。当与20 mg cm-2以上的高负载LiFePO4（LFP）正极配对时，其面积容量达到3.9 mAh cm-2（超过Li的1.1倍），370次循环后的容量保持率达到100%（超过Li的1.3倍）。
体扩散策略提供了不同于传统表面扩散的新视角，拓展了人们对超致密Li扩散的认识，也重新定义了Li枝晶抑制的研究。
参考文献
Shiyuan Zhou, et al, Efficient Diffusion of Superdense Lithium via Atomic Channel for Dendrite-Free Lithium-Metal Batteries, Energy Environ. Sci., 2021
DOI: 10.1039/D1EE02205A
https://doi.org/10.1039/D1EE02205A
