可再生能源电催化氮(N2)还原反应(NRR)在生产绿色氨(NH3)方面具有广阔的应用前景。然而,由于N2活化和竞争性析氢反应(HER)的高能垒,NRR受到低法拉第效率和NH3产率的限制。与广泛研究的过渡金属相比,主族元素(MGEs)具有多种物理化学性质和本质上较差的氢吸附能力,可以为解决上述挑战提供优势。
有鉴于此,阿德莱德大学乔世璋教授和唐城等人,通过识别促进NRR和抑制HER的功能机制,批判性地评估了MGEs在NRR中的使用,然后对N2活化和抑制HER的方法进行了全面总结,然后展示了基于 MGE 的机制,可明应用于材料、电解质和电催化 N2 还原界面的智能设计。最后得出结论,MGEs 可以显着促进电化学固N2。
本文要点
1)电催化 NRR 的性能受到 N2 活化和竞争性 HER 的高能势垒的严重限制。通过对基于 MGE 的材料设计以获得最佳 NRR 性能的批判性评估和比较总结,得出结论:(1)与传统的基于 TMs 的电催化剂相比,MGE 在促进 N2 活化和抑制 HER 方面具有显着优势,(2)优化电解质和电极表面可以有效地用于提高 NRR,并且(3)重要的是,基于 MGE 的功能机制是可推广的,可以明智地用作智能设计用于 N2 固定的先进催化剂材料的基础。
2)然而,有四个关键领域需要在未来的研究中解决:(a)建立严格的NRR评估协议;(b)基于 MGEs 的电催化剂的协同设计和策略;(c)In situ和operando技术在反应条件下监测电催化剂变化;(d)结合多种技术建立新的固N2策略。
参考文献:
Laiquan Li et al. Main-group elements boost electrochemical nitrogen fixation. Chem, 2021.
DOI: 10.1016/j.chempr.2021.10.008
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.10.008