利用电催化技术将N₂和CO₂同时转化为高附加值的尿素是一种很有前景的技术，但存在着反应分子化学吸附、活化和偶联活性差的问题。

有鉴于此，在花状硼酸镍[Ni₃(BO₃)₂]中精确设计了独特的受阻Lewis酸碱对(FLPs)，其表面羟基和邻近的Ni位点分别作为路易斯碱和路易斯酸。

本文要点

1）采用简单的湿化学策略制备了花状Ni₃(BO₃)₂纳米晶体。随后的退火处理使水相合成过程中产生的Ni-OH键断裂，进一步生成不饱和的Ni位点。

2）综合研究表明，FLPs中的Lewis碱性和酸性位点通过轨道相互作用协同捕获惰性CO₂和N₂。随后，惰性气体的成键轨道和反键轨道分别与路易斯酸的空轨道和路易斯碱的非成键轨道相互作用，通过FLPs实现了分子活化。然后，*N=N*和CO中间体通过σ轨道羰基化策略进行电催化C-N偶联生成*NCON*前体。

3）结果表明，Ni₃(BO₃)₂-150纳米晶体在-0.5 V vs. RHE下尿素产率最高，为9.70 mmol h^-1 g^-1，法拉第效率为20.36%。

参考文献：

Menglei Yuan et al. Highly Selective Electroreduction N₂ and CO₂ to Urea over Artificial Frustrated Lewis Pairs. Energy Environ. Sci., 2021.

DOI: 10.1039/D1EE02485J

https://doi.org/10.1039/D1EE02485J