磷掺杂的碳材料是贵金属基催化剂的有前途的替代品,用于将苯甲醇高度选择性氧化为苯甲醛,但在无金属催化剂中实现高活性 P 掺杂剂的高负载量具有挑战性。
有鉴于此,东北林业大学于海鹏教授和窦烁教授等人,报道了通过溶解掺杂策略制备了纤维素衍生碳表面限域高负载和良好分散的 P 原子催化剂。
本文要点
1)在该方法中,将纤维素溶解在磷酸中生成纤维素-磷酸超分子溶胶,然后将其直接碳化。所制备的碳具有 1491 cm3 g-1 的高比表面积和 8.8 wt% 的高 P 含量。磷酸溶液在该体系中既是实现纤维素溶解的溶剂又提供了磷原子源,磷酸官能团通过与纤维素羟基的相互作用被均匀地锚定在溶胶前驱体中。
2)P掺杂的纳米多孔碳对苯甲醇氧化显示出优异的催化活性和循环稳定性,具有3.5×10-3 mol g-1 h-1的高周转频率,活化能低,为35.6 kJ mol−1。
3)实验结果和理论计算表明,石墨 C3PO 物种是该材料的主要催化活性中心。
总之,该工作为制备具有优异催化性能的纳米孔碳材料中的P掺杂剂提供了一种新的策略。
参考文献:
Juan Meng et al. High-Loading, Well-Dispersed Phosphorus Confined on Nanoporous Carbon Surfaces with Enhanced Catalytic Activity and Cyclic Stability. Small Methods, 2021.
DOI: 10.1002/smtd.202100964
https://doi.org/10.1002/smtd.202100964