在大规模工业生产中,将二氧化碳(CO2)化学固定为增值有机物被认为是一种具有竞争力和可行性的方法,此过程需要具有促进CO2活化的催化剂。
近日,中科大谢毅院士,张晓东教授报道了以Cu2O/Cu纳米片为模型体系,提出通过构建超薄面内异质结构获得丰富的Lewis酸-碱位点,可以增强CO2吸附并作为活性位点实现高效的CO2活化。
文章要点
1)理论模拟显示了Cu2O/Cu界面上的Lewis酸-碱位点,以及与Cu2O纳米片相比更强的CO2吸附。
2)研究人员一系列的表征,包括XRD、AFM、HRTEM和SAED,证实了平面异质结构和Cu2O/Cu纳米片上丰富界面的存在。更重要的是,原位DRIFTS和准原位XPS揭示了在DMC合成反应过程中, Cu2O/Cu纳米片表面上CO2到·CO2-物种的活化。
3)得益于异质界面上丰富的Lewis酸-碱位点,Cu2O/Cu纳米片在温和的条件下表现出高效的CO2生成DMC的性能,转化率高达28%,选择性接近100%。
这一工作不仅为设计高效的CO2活化催化剂提供了一条切实可行的途径,而且对CO2的固定机理也有了深刻的认识。
参考文献
Sen Jin, et al, Ultrathin in-plane heterostructures for efficient CO2 chemical fixation, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202113411
https://doi.org/10.1002/anie.202113411