铂是多相催化领域中许多化学反应的主要催化剂。然而,铂金既昂贵又稀有。因此,将铂与另一种金属结合是有利的,可以降低成本,同时提高稳定性。为此,Pt经常与Co结合形成Co - Pt纳米晶体。然而,在反应过程中发生的动态重组效应会影响Co-Pt的催化性能。
有鉴于此,宾夕法尼亚大Eric A. Stach等人,采用两种原位方法,即x射线吸收光谱(XAS)和扫描透射电子显微镜(STEM),利用多模态微反应器,在氧化还原循环中对碳负载的模型Co2Pt3纳米颗粒进行了表征。
本文要点
1)利用多模态原位表征方法来跟踪负载在无定形碳膜上的 Co2Pt3 纳米粒子的动态演化。为了了解粒子结构和氧化态的变化,使用的表征包括 X 射线近边光谱 (XANES) 和扩展 X 射线吸收精细结构 ( EXAFS) 分析,以及扫描透射电子显微镜 (STEM)、电子能量损失光谱 (EELS) 和能量色散 X 射线光谱 (EDS)。
2)样品在 H2 下暴露在高达 500 °C 的温度下,然后在 300 °C 下暴露在 O2 下。在氧化还原循环过程中观察到 Co2Pt3 颗粒中 Co 的不可逆偏析,并且观察到 Co 氧化态的显着变化。
3)H2 处理后,一小部分 Co 不能完全还原并结合到 Co-Pt 混合相中。样品的再氧化增加了 Co 的偏析,并且分离材料与新鲜氧化样品具有不同的价态。
总之,该工作中的原位研究描述了 CoPt 纳米催化剂在原子尺度上的动态重构效应,这对于理解以改进主要化学过程中使用的催化剂的设计至关重要。
参考文献:
Alexandre C. Foucher et al. Structural and Valence State Modification of Cobalt in CoPt Nanocatalysts in Redox Conditions. ACS Nano, 2021.
DOI: 10.1021/acsnano.1c09450
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c09450