ACS Catal:SmMn2O5界面调控改善NO氧化活性
纳米技术 纳米 2021-11-18

清华大学彭悦等报道发展了一种简便的选择性溶解方法提高SmMn2O5莫来石(SMO, mullite)材料的界面暴露位点用于NO氧化,实现了优异的NO热催化稳定性。通过选择性的将一部分界面Sm阳离子消除,在界面上形成暴露的B位阳离子,构建了电负性更强,和含有氧空穴的样品(称为SMO-H)。

本文要点:

(1)

在实验室模拟的燃料燃烧条件中,SMO-H具有比SMO本征催化剂更加优异的NO氧化活性,性能达到Pt/Al催化剂的水平。此外,在300 ℃中进行催化反应的过程中,SMO-H表现了优异的热稳定性和蒸汽稳定性。

(2)

XAS表征和ESR表征结果说明,与SMO相比,SMO-H催化剂具有更多八面体结构Mn4+O6位点和氧空穴位点。原位DFIFT、NAP-XPS、DFT计算结果说明在低于300 ℃时,捕获NO分子能够导致界面Mn空穴位点的浓度降低,同时当气氛中存在O2,吸附物种表现为亚硝酸盐和/或硝酸盐。

本文研究结果说明Mn终端界面是主要的NO吸附界面,而非Sm终端界面。

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参考文献

Qilei Yang, Xiao Wang, Xiyang Wang, Qi Li, Lei Li, Weinan Yang, Xuefeng Chu, Hao Liu, Jishuai Men, Yue Peng*, Yongliang Ma, and Junhua Li, Surface Reconstruction of a Mullite-Type Catalyst via Selective Dissolution for NO Oxidation, ACS Catal. 2021, 11, 14507–14520

DOI: 10.1021/acscatal.1c03955

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03955


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