为了合理地设计高效、稳定的能量转换催化剂,揭示其在反应条件的转化过程,并阐明潜在的结构-性能关系具有重要意义。这对用于CO2还原电催化剂尤其重要,这是因为电催化剂的结构对产品选择性非常敏感。
基于此,马克斯·普朗克学会弗里茨-哈伯研究所See Wee Chee报道了通过EC-TEM实时跟踪了电化学合成的Cu2O立方体在CO2RR条件下的动态演化过程,并与其催化剂性能进行了关联。
文章要点
1)原位观察结果表明,在电解液和外加电位下,立方预催化剂的形貌和负载量都会发生明显的变化。在反应条件下,纳米多孔立方体骨架和重新沉积的纳米颗粒(NPs)共存于工作电极上,这些重新构建的催化剂颗粒可以在延长的反应时间内进一步聚集或脱离工作电极。
2)通过跟踪具有不同初始尺寸和负载量的Cu2O立方体在几个小时内生成的反应产物,同时对这些立方体进行扩展的原位成像,研究人员展示了NP再沉积和催化剂脱落对整体催化剂反应活性的影响。结果表明,由稳定的纳米孔方和再沉积的纳米颗粒组成的致密的工作催化剂网络可以保持对C2+产物的高CO2RR选择性。因此,为了开发更好的CO2RR催化剂,必须考虑动态结构行为、动态负载和界面稳定性的复杂相互作用。
了解纳米催化剂的长期稳定性对于能量转换技术的进步尤为重要,其可用于指导开发新的策略,利用这些固有的结构动力学来开发性能更出色的催化剂。
参考文献
Grosse, P., Yoon, A., Rettenmaier, C. et al. Dynamic transformation of cubic copper catalysts during CO2 electroreduction and its impact on catalytic selectivity. Nat Commun 12, 6736 (2021).
DOI:10.1038/s41467-021-26743-5
https://doi.org/10.1038/s41467-021-26743-5