尽管全固态电池的性能在大规模应用中还不能令人满意，但人们仍对其进行了深入的研究。在这种背景下，尽管热力学不稳定的电极/电解质界面导致的电池性能还不尽如人意，但Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）固体电解质和LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂正极活性材料的组合仍具有应用前景。

近日，德国吉森大学Jürgen Janek，Tong-Tong Zuo，布伦瑞克工业大学Daniel Schröder报道了通过系统的电化学阻抗测量作为时间、荷电状态（SOC）和温度的函数，并辅之以飞行时间二次离子质谱（ToF-SIMS）的测量和分析，对原型LGPS|NCM622界面进行退化的结果。

文章要点

1）结果表明，SE的界面降解遵循典型的抛物线速率规律，可以用扩散控制反应的Wagner型模型很好地描述。正如模型预测的那样，随着电位的增加，速率常数也随之增加。因此，SOC定义驱动力（即，NCM和LGPS之间的锂化学势的差异），并控制阻抗随时间增加的速率。此外，高电位范围（4.3-4.5 V vs. Li⁺/Li）加速退化，这也得到了非原位ToF-SIMS电极分析结果的证实，表明在这些高电压下的氧化反应可能会导致更高的降解速率。

2）结果表明，SOC不仅控制界面退化的驱动力，而且影响降解层的组成。此外，降解速率常数的活化能（E_a）表明，在较高的SOC下发生了一个额外的扩散过程。

参考文献

Zuo, TT., Rueß, R., Pan, R. et al. A mechanistic investigation of the Li₁₀GeP₂S₁₂|LiNi_1-x-yCo_xMn_yO₂ interface stability in all-solid-state lithium batteries. Nat Commun 12, 6669 (2021).

DOI：10.1038/s41467-021-26895-4

https://doi.org/10.1038/s41467-021-26895-4