具有高性价比的过渡金属硫化物(TMSs)是潜在的HER电催化剂。然而,吸附在TMSs上的氢中间体(如硫化铁)的自由能太低,阻碍了它们的类氢化酶催化活性。
有鉴于此,德国锡根大学杨年俊研究员、武汉科技大学李轩科教授和Hui Xiang等人,首次报道了一种基于密度泛函理论计算结果设计了B掺杂Fe7S8/FeS2(B-Fe7S8/FeS2)电催化剂,以提高TMSs的固有催化活性。
本文要点
1)通过控制硼化反应的持续时间来调节B-Fe7S8/FeS2/CC电催化剂中Fe7S8和FeS2相的含量。Fe原子的d-带中心和S原子的p-带中心都因此受到调节。
2)最佳B-Fe7S8/FeS2/CC电催化剂上可以保持H*中间体的吸附速率和H2的解吸速率之间的平衡,从而加快电荷传输速率,并提高该最佳B-Fe7S8/FeS2/CC电催化剂的HER动力学。
3)在碱性介质中,这种B-Fe7S8/FeS2/CC电催化剂显示出113 mV的过电位,以获得10 mA cm-2的电流密度。
总之,该工作提出的杂原子掺杂是一种调节TMSs电催化剂电子结构,并进一步实现其加速HER动力学的可行方法。
参考文献:
Jing Wu et al. Modulating Interband Energy Separation of Boron-Doped Fe7S8/FeS2 Electrocatalysts to Boost Alkaline Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2021.
DOI: 10.1002/adfm.202107802
https://doi.org/10.1002/adfm.202107802