锂-二氧化碳（Li-CO₂）电池技术在同时应对全球变暖和化石燃料危机方面具有极高的价值，可以通过一个简单的装置中固定二氧化碳和储存能量。然而，由于阴极缓慢的CO₂还原/释放动力学，导致所开发的储能装置往返效率较低，循环稳定性较差等问题。

近日，为了解决上述问题，复旦大学彭慧胜教授，王兵杰副研究员报道了设计了一种覆盖有氮缺陷的氮化碳的交织碳纳米管导电支架（CNT@C₃N₄），作为准固态Li-CO₂电池的异质光电阴极。

文章要点

1）缺陷C₃N₄能够有效地吸收紫外-可见光以产生丰富的光电子/空穴，并且C₃N₄和CNT之间有利的电荷转移确保更多的光电子/空穴迁移以驱动CO₂还原/析出反应，而不是复合。电荷载流子生成的增加和复合的抑制导致了光能的有效利用，从而促进了缓慢的阴极动力学。

2）实验结果显示，CO₂分子在3.24 V的光电子作用下被还原为Li₂CO₃/C，超过热力学平衡电压（2.8 V vs.Li/Li⁺）,在随后的充电过程中，产物在3.28 V下被空穴氧化成CO₂/Li⁺。

3）组装后的Li-CO₂电池具有98.8%的超高往返效率（0.04 V的超低电压滞后）和强劲的循环稳定性（100次循环后的效率保持率为86.1%），远远超过现有的Li-CO₂电池。此外，光电阴极的可以构建柔性Li-CO₂光纤电池，突出了其在可穿戴应用的潜力。

这项研究为光电阴极设计提供了一种通用而有效的策略，可以有效地利用光能来解决Li-CO₂电池以及其他领域的重大挑战。

参考文献

Jiaxin Li, et al, High-Efficiency  and  Stable  Li-CO₂  Battery  Enabled  by  Carbon Nanotube/Carbon Nitride Heterostructured Photocathode, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202114612

https://doi.org/10.1002/anie.202114612