甲基自由基是异相-均相催化甲烷氧化偶联反应的关键中间体。

有鉴于此，浙江大学范杰、邹世辉，华东理工大学龚学庆、Zhi-Qiang Wang，中国科学技术大学潘洋等报道通过原位的同步辐射真空紫外光电离质谱表征技术，定量表征不同金属氧化物表面脱附的CH₃·，评价催化剂生成CH₃·的能力，能够作为描述金属氧化物催化甲烷氧化偶联反应性能的描述符。

本文要点：

（1）

发现C₂物种的产率与CH₃·脱附数量和脱附温度之间的变化呈线性关系，催化活性更高的催化剂具有更高的CH₃·浓度和更低的CH₃·脱附温度。

（2）

通过相关实验表征与DFT计算模拟结合，研究发现金属的本征电子结构、催化剂产生亲电性的氧物种能力是决定生成CH₃·的决定性因素。催化剂生成CH₃·的能力可以在氧化偶联反应活性与催化剂结构之间建立关系，改善人们对金属氧化物在催化氧化偶联反应中，本征结构-催化活性关系的理解。

参考文献

Qiuyue Zhou, Zhi-Qiang Wang*, Zhinian Li, Junxing Wang, Minggao Xu, Shihui Zou*, Jiuzhong Yang, Yang Pan*, Xue-Qing Gong*, Liping Xiao, and Jie Fan*, CH₃^•-Generating Capability as a Reactivity Descriptor for Metal Oxides in Oxidative Coupling of Methane, ACS Catal. 2021, 11, 14651–14659

DOI: 10.1021/acscatal.1c03496

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03496