Angew:新型剥离试剂构建大面积COF超薄片高性能CO2电化学还原
纳米技术 纳米 2021-11-22

为了实现高效率CO2电催化还原反应的COF材料,同时调控材料的形貌和电催化反应活性具有非常重要的意义。

有鉴于此,南京师范大学/华南师范大学兰亚乾、南京师范大学陈宜法等报道通过一种功能性的材料剥离试剂Dct(2,4-二氨基-6-氯-1,3,5-三嗪),能够将块体COF材料剥离生成纳米片,同时测试研究了纳米片材料的电催化性能。

本文要点:

(1)

通过这种剥离试剂得到了大面积(~1 μm)超薄(~3.8 nm)纳米片,在-0.9 V的过电势和较高的电流密度(-220 mA cm-2)条件中实现了超高的CH4法拉第效率(80 %),法拉第效率达到样品在剥离前的两倍。

(2)

作者认为这种大幅度增强的电催化活性是因为剥离试剂中的Dct基团与氨基、三嗪基团结合,因此有效的增强CO2吸附/活化,更好的稳定反应中间体,提高Cu催化活性位点附近CO的浓度。作者通过DFT计算研究进行验证。

(3)

这种point-to-point官能团化策略得到的模块化组装Dct-COF用于CO2电化学还原为发展高活性CO2电化学还原催化剂提供更多机会。

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参考文献

Yi-Rong Wang, Hui-Min Ding, Xiao-Yu Ma, Ming Liu, Yi-Lu Yang, Yifa Chen, Shun-Li Li, Ya-Qian Lan, Imparting CO2 Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202114648

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202114648

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