Nat. Nanotechnol.: 用于制备超高密度单原子催化剂库的可扩展两步退火方法
雨辰 雨辰 2021-11-26

过渡金属稳定在合适的载体上作为具有高面密度的孤立中心对于最大限度地发挥单原子多相催化剂的工业潜力至关重要。然而,在金属含量高于 2 wt% 的情况下实现单原子分散仍然具有挑战性。

有鉴于此,新加坡国立大学吕炯教授,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez,南方科技大学、清华大学李隽教授,新加坡南洋理工大学Zhao Xiaoxu等人,介绍了一种结合浸渍和两步退火的通用方法来合成超高密度单原子催化剂,在化学性质不同的载体上,15 种金属的金属含量高达 23 wt%。

本文要点

1建立了可扩展的湿化学方法,在化学性质不同的载体上来负载广泛的过渡金属,从而制备超高密度SACs。除了单金属体系外,还可以很容易地扩展到多金属体系库,证明了两步退火方法的普遍适用性。

2在分子水平上,通过实验和模拟表征合成机理表明,该方法依赖于控制配体从金属前驱体的去除以及与载体的相互作用,即通过逐步去除配体、控制金属前驱体与载体的键合,可以防止其热诱导聚集成纳米颗粒。这种受控制的相互作用使弱相互作用的物种得以去除,从而避免了上述物种会在完全分解后发生聚集。

3随着金属含量的增加,反应性大大增强,这说明需要优化特定应用的表面金属密度。此外,在三个不同的催化系统中观察到的依赖负载量的位点的特异性活性,反映了多相催化剂设计时存在的众所周知的复杂性,而现在可以用具有广泛可调金属负载的单原子催化剂库来解决这一问题。

总之,自动化和大规模合成的可重复性证明了该方法的高效性,为超高密度SACs在可持续化学和能源转化中的广泛应用铺平了道路。

参考文献:

Hai, X., Xi, S., Mitchell, S. et al. Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries. Nat. Nanotechnol. (2021).

DOI: 10.1038/s41565-021-01022-y

https://doi.org/10.1038/s41565-021-01022-y


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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