碳纳米点(CNDs)是一种集成到光催化HER计划中的通用选择。通常,可以很容易的从各种廉价且容易获得的前体制成CNDs。此外,CNDs的其他优势包括高发射量子产率、水溶性和海水溶解性以及生物相容性。目前,关于CNDs精准结构的争论以及有限的了解成为设计具有更佳性能CND催化剂的主要挑战。
近日,德国埃尔朗根-纽伦堡大学Bikash Jana,Alejandro Cadranel报道了探索了一种具有(光)和(电)催化活性CNDs的制备方法,并建立了用于水或海水还原制取氢气的机理模型。
文章要点
1)研究人员选择的制备方法是基于CNDs的合成后光氧化。所制得的CND-光催化剂的一个主要特点是具有光吸收剂和催化剂的双重功能。一方面,CNDs可以吸收光线,另一方面,它们在没有任何外部光敏剂或助催化剂的情况下,通过光催化和电催化实现了从水和海水中产生氢气。
2)实验结果显示,在75 mW/cm2 Xe灯照射1 h后,采用CND催化剂分别从水和海水中获得了15.15和19.70 mmol(H2) g(catalyst)−1 h−1。这一令人印象深刻的出色性能掩盖了对其精准结构不确定的不足。
3)研究人员基于稳态和时间分辨光谱表征以及显微镜的系统研究对反应机理进行了全面研究。为了有效地制取氢气,必须通过牺牲电子供体还原的方式进行预催化活化。
参考文献
Bikash Jana, et al, Carbon Nanodots for All-in-One Photocatalytic Hydrogen Generation, J. Am. Chem. Soc., 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c07049
https://doi.org/10.1021/jacs.1c07049