聚合物改性的铜（Cu）基催化剂上的CO₂电还原表现出较高的多电子还原（>2e^-）选择性，但相应的电流密度大多太小，无法满足工业应用。

近日，中国科学院过程工程研究所张锁江院士，徐宝华研究员报道了以Cl^-为阴离子，将CuCl浸渍到Cu(0)@PIL杂化产物中，成功地得到了Cu(0)@PIL@Cu(I)。不出所料，外畴上形成了大量的PIL-Cu(I)界面，以提供一种Cu(0)-Cu(I)串联催化剂，从而提高了商用气体扩散电极（GDEs）在高电流条件下的CO₂RR性能。

文章要点

1）实验结合理论研究表明，Cu(0)-PIL内界面会消耗大部分电子和CO₂，产生适中的C₂₊产物，释放大量扩散到PIL层的CO。此后，PIL-Cu(I)外部界面负责局部富集CO的C-C耦合，以提高对C₂₊产物的选择性。此外，PIL层与关键中间体之间分子间弱相互作用的存在降低了C-C偶联势垒，有利于C₂₊的选择性。

2）实验结果表明，在-0.85 V（相对于可逆氢电极，下同）下，FE_C2+为76.1%，局部电流密度达到304.2 mA cm^-2。此外，在-1.25 V下，总电流密度为1000 mA cm^-2，FE_C2+为46.0%，部分电流密度为460 mA cm^-2。

这些发现为实现高效和C₂₊选择性的CO₂RR催化剂提供了一个新的设计概念平台。

参考文献

Guo-Yi Duan, et al, Highly Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to C₂₊ Products on a Poly(ionic liquid)-Based Cu(0)-Cu(I) Tandem Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202110657

https://doi.org/10.1002/anie.202110657