由于电动汽车对电池能量密度日益增长的要求，各种电池材料得到了广泛的研究，特别是具有超高理论比能量（3860 mAh g−1）和低电位（−3.04 V）的锂（Li）金属负极。然而，Li金属负极的实际应用仍然受到枝晶生长和无限体积波动的阻碍。
近日，清华深圳国际研究生院李宝华教授，Xianying Qin报道了一种用于稳定Li金属负极的人工SEI梯度基质（LGH-AS），它由底层还原石墨烯氧化物（rGO）层、二氧化硅（SiO2）中间层、上层rGO层和PVDF-HFP层组成，工艺简单、可扩展。
文章要点
1）底层的rGO能增强SiO2颗粒的粘附性，并能传导Cu箔上的电子。单分散的SiO2中间层不仅作为亲Li组分诱导Li的成核和电镀，而且可以将底层的rGO层和上层的rGO膜分开，防止它们接触和交联，形成电子通道和可漂浮的储锂空间。而上层完整致密的rGO膜能防止SiO2脱落，具有足够的机械强度来抑制Li枝晶，并具有极好的平坦性，可以构建平整且相对致密的人工SEI。此外，覆盖在上层rGO膜上的顶层PVDF-HFP层保持了整个电极表面的绝缘，这引导了在填充了SiO2的中间层中镀锂。这种致密的上层rGO膜与夹心状基质中的PVDF-HFP涂层一起，还可以作为一个调节阀，以实现有限的电解质渗透和畅通无阻的离子传输。
2）因此，设计合理的新型LGH-AS电极可以消除Li枝晶，实现择优Li沉积，并能在高沉积容量下承受反复镀锂/剥离过程中电极体积的变化。当电流密度为0.5 mA cm−2时，Li负极在275次循环中的平均电导率为98.13%，面容量为0.5 mAh cm−2；在5 mAh cm−2的大容量下，60次循环的平均电导率为99.14%。
此外，衍生的全电池可在300次循环中提供99.87%的平均CE，容量保持率为90.22%，并在贫电解液条件下成功运行。
本工作为实现选择性、有序、无枝晶的Li沉积和高度可逆的锂电镀/剥离工艺提供了一种很有前途的策略。
参考文献
Qiuchan Cai, et al, Gradient Structure Design of a Floatable Host for Preferential Lithium Deposition, Nano Lett., 2021
DOI：10.1021/acs.nanolett.1c03207
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03207
