ACS Catal:Co/MnOx催化合成脂肪胺、有机腈
纳米技术 纳米 2021-12-03

华盛顿州立大学Norbert Kruse等报道了一种一步一锅法“one step-one pot”,以Co-Mn混合离子构建的草酸盐衍生形成的Co/MnOx催化剂,能够从CO/H2/NH3作为反应物,合成链增长的脂肪胺和氰化物。

本文要点:

(1)

通过调控H2/CO的比例,能够调控反应选择性,实现选择生成端基有机胺或者氰化物。除了能够进行位点选择性氮官能团化,NH3对CO/H2的加成反应更趋向于生成分子链增长的烯烃,同时降低烷烃的选择性。发现C4+含氮有机产物和烯烃的产物遵循线性Anderson−Schulz−Flory行为,而且不会随着H2/CO比例的变化而变化。同时,烷烃产物不遵循这个规律。

(2)

X射线衍射表征结果说明,无论是否存在NH3,在CO/H2反应物时,都能发生Co向块体Co2C晶相重构,XPS表征结果显示氮原子能够在催化剂界面上形成Co-N-C化学键结构。

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参考文献

Hafsa Karroum, Sergey Chenakin, Sergei Alekseev, Viacheslav Iablokov, Yizhi Xiang, Vincent Dubois, and Norbert Kruse*, Terminal Amines, Nitriles, and Olefins through Catalytic CO Hydrogenation in the Presence of Ammonia, ACS Catal. 2021, 11, 14977-14985

DOI: 10.1021/acscatal.1c03645

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c03645


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