在铂（Pt）基合金结构中，由于电化学活性表面积的增加，选择性地从非Pt金属组分中浸出（称为“去合金化”）提高了操作过程中的催化活性。这表明，在Pt基合金结构中，电化学刺激会引起结构变化，非Pt组分在决定催化性能中起着重要作用。此外，除了去合金化效应外，还必须更详细地研究结构转变与催化活性之间的关系，以设计更理想的氧还原（ORR）催化剂模型。

基于此，韩国全北国立大学Pil Kim，韩国科学技术研究院（KIST）Sung Jong Yoo报道了制备了一种Pd@Cu@Pt三金属核−壳催化剂，它可以通过电化学活化来调节结构，从而获得良好的ORR电催化活性。

文章要点

1）催化剂的制备采用简单、绿色的化学镀铜、电镀置换和氢介质铂沉积的方法，只使用金属前驱体，不需要任何额外的化学试剂或后续热处理过程。

2）研究发现，电化学活化可显著提高催化剂的活性和耐久性，这与表面和亚表面原子重排引起的结构调控密切相关。研究人员通过同步辐射X射线光电子能谱、X射线吸收光谱和电化学测试分析了催化剂表面电子结构的变化，详细研究了亚表面合金的形成与催化活性的提高之间的关系。

3）通过基于密度泛函理论(DFT)的量子力学模拟，研究人员深入探讨了Pd@Cu@Pt电催化剂活性和耐久性提高的原因。

这项研究的实验和计算结果为用一种简单、绿色的合成方法制备高活性和耐久性的ORR催化剂提供了一种很有前途的策略，并阐明了该催化剂模型在电化学条件下活性和耐久性提高的原因。

参考文献

Daeil Choi, et al, Atomic Rearrangement in Core−Shell Catalysts Induced by Electrochemical Activation for Favorable Oxygen Reduction in Acid Electrolytes, ACS Catal.2021

DOI：10.1021/acscatal.1c03879

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03879